autor: Marek Dobrowolski
Krajowa Konferencja Badań Radiograficznych, Popów 1999
Źródła selenowe zaczęto stosować na skalę przemysłową w latach 70-tych w byłym Związku Radzieckim. Były one propagowane przez instytut rosyjski WN1RT w Moskwie. Źródła te miały jednak zbyt duże wymiary i niską aktywność właściwą. Dostarczane były w specjalnych aparatach gammagraficznych i wraz z Tulem-170 proponowane były głównie do kontroli wyrobów z metali lekkich.
W latach 1973-76 przeprowadzono w Instytucie Badań Jądrowych w Świerku próby ze źródłami 75Se w ramach prac nad rozwojem gamma-radiografii niskoenergetycznej [1]. Jednak bardzo niska aktywność właściwa tych źródeł spowodowała zaniechanie dalszych porób i zajęcie się przede wszystkim Iterbem-169.
W latach 90-tych, w wyniku zmian politycznych a co za tym idzie gospodarczych, nawiązano współpracę w dziedzinie radiografii selenowej między firmami zachodnimi (Isotopen Technik - Dr Sauerwein, AGFA), specjalistami rosyjskimi z dawnego instytutu WNJJRT oraz ośrodkami jądrowymi w Rosji, posiadającymi wirówki umożliwiające wzbogacanie selenu oraz wysoko strumieniowe reaktory umożliwiające uzyskanie źródeł radiograficznych selenu-75 o wysokiej aktywności właściwej. Strona niemiecka zapewniła szeroki marketing oraz przeprowadziła prace badawcze, które umożliwiły wprowadzenie 75Se do normy PN/EN-1435 dotyczącej badań radiograficznych spoin.
Selen jest pierwiastkiem chemicznym o liczbie atomowej 34 i masie atomowej 78,96 należącym do VI grupy układu okresowego pierwiastków (tlenowce, pół metal). Występuje w kilku odmianach alotropowych z których najtrwalszą jest selen szary, zwany metalicznym, który jest półprzewodnikiem, posiadającym temperaturę topnienia 220°C i wrzenia 688°C. Gęstość selenu metalicznego wynosi 4,8 g/cm3. Znane są też nietrwałe odmiany krystaliczne (a i P) o barwie czerwonej oraz selen bezpostaciowy występujący jako czerwony proszek lub w postaci szklistej. Selen ogrzewany łączy się z tlenem (tworząc SeCh i SeOs) oraz z fluorem i z metalami alkalicznymi. Występuje w przyrodzie w niewielkich ilościach, głównie w złożach siarki i jej związków; rzadko tworzy własne minerały. Selen wykazuje fotoprzewodnictwo.
Niska temperatura topnienia i wrzenia selenu jest przeszkodą, w niektórych krajach, w uzyskaniu atestu prób bezpieczeństwa opakowań typu "B" oraz samych źródeł zamkniętych, co w efekcie utrudnia w pewnym stopniu rozpowszechnienie 75Se w niektórych państwach wspólnoty europejskiej. Poza zagadnieniami czysto technicznymi występują tu prawdopodobnie również czynniki rynkowe, gdyż w wielu przypadkach selen jest bardzo konkurencyjnym źródłem w stosunku do 192Ir i 169Yb.
Energia promieniowania
Selen naturalny zawiera izotopy o następującej masie atomowej, w kolejności ich występowania: 80Se, 78Se, 76Se, 82Se 78, 77Se, 74Se [2].
Izotopy promieniotwórcze selenu i ich okresy półrozpadu przedstawiają się następjąco: 70Se (0,68 godz.); 73Se (7,15 godz.); 73mSe (0,65 godz.); 75Se (120 dni); 79Se (6,5-104 lat); 81Se (0,32 godz.); 81mSe (0,95 godz.); 83Se (0,38 godz.).
Selen-75 rozpada się przez wychwyt elektronów, nie emituje więc promieniowania korpuskularnego a jedynie promieniowanie charakterystyczne arsenu i fotony gamma. Jego charakterystyka energetyczna wygląda następująco [2]:
Rys. 1-2. Widmo 75Se wzbogaconego (po lewej) i jego schemat rozpadu (po prawej) [2]
Energia fotonów[keV] | Liczba kwantów na 100 rozpadów |
---|---|
66 | 0,97 |
77 | 0,17 |
81 | 0,05 |
96 | 3,1 |
121 | 15,1 |
136 | 53,6 |
199 | 1,5 |
265 | 55,9 |
280 | 22,9 |
305 | 1,4 |
370 | 0,03 |
401 | 12,5 |
478 | 0,26 |
572 |
Tak więc dominującą rolę w procesie rozpadu 75Se odgrywają fotony o energii od 121 do 280 keV. Jest to zakres energii dużo niższy od typowego spektrum 192Ir, stąd lepszy kontrast i wykrywalność szczegółów niż przy użyciu źródła 192Ir, w zakresie grubości od 5 do 30 mm stali (a nawet grubszych elementów). Średnia energia 75Se wynosi ok. 220 keV.
Badanie źródeł 75Se wykonanych z nie wzbogaconego (0,87% 74Se) i wzbogaconego (do 41% 74Se) materiału tarczowego pokazały, że wzbogacenie materiału wyjściowego prawie nie zmienia składu widmowego tych źródeł, co związane jest prawdopodobnie z małym samo pochłanianiem promieniowania gamma w materiale tego źródła.
Zastosowanie wzbogaconego materiału tarczowego pozwala, przy wzbogaceniu do 30% 74Se, zwiększyć aktywność źródła ok. 20 razy [2]. Dalsze wzbogacanie zwiększa aktywność źródła i wydajność kontroli proporcjonalnie wzrasta.
Aktywność właściwa – rozmiary i aktywności źródeł 75Se
Źródła Se-75 uzyskuje się drogą napromieniowania w reaktorze neutronami materiału tarczowego 74Se. Proces naświetlania w reaktorze trwa dość długo (zwykle kilka miesięcy) gdyż przekrój czynny selenu na neutrony wynosi ok. 30 barnów (dla reakcji 168Yb^-jt169Yb przekrój czynny wynosi 5000 barnów).
Izotopu 74Se jest w selenie naturalnym zaledwie 0,87%, co pozwalało uzyskiwać, w warunkach polskich w latach 75-77, aktywność właściwą źródeł ok. 67 GBq/g (1,8 Ci/g). Z selenu wzbogaconego można było uzyskać ok. 1,8 TBq/g (54 Ci/g) i źródła "przemysłowe" o aktywności 5,5 GBq (150 mCi) z kształtki ø1x1 mm i 44,5 GBq (1,2 Ci) z kształtki ø 2x2 mm. Rosjanie oferowali wtedy standardowe źródła 75Se ø5x5mm o aktywności ok. 8 Ci (300 GBq).
Jeśli wziąć pod uwagę, że firma Isotopen Technik oferuje obecnie źródła 75Se o aktywności:
to znaczy o aktywności właściwej rzędu 800 Ci/g (29,6 TBq/g), to jasne staje się, dlaczego 20 lat temu źródła selenu nie znalazły wielu entuzjastów. Informacje ze źródeł rosyjskich są jeszcze bardziej optymistyczne i podają następujące maksymalne aktywności źródeł 75Se:
Wydajność źródeł 75Se i nieostrość wewnętrzna
Stała jonizacyjna Se-75 wynosi 0,203 R∙m2/Ci∙godz czyli jest ok. 2,5 razy niższa niż dla 192Ir i dwa razy wyższa od 169Yb. Nieostrość wewnętrzna dla 75Se podana w publikacji [6] wynosi:
Grubość filtra Fe[mm] | Grubość okładek Pb [mm] | Nieostrośćwewnętrzna [μm] |
---|---|---|
- | - | 150 |
- | 0,027 | 160 |
- | 0,1 | 190 |
- | 0,2 | 200 |
10 | 0,1 | 200 |
20 | 0,1 | 225 |
30 | 0,1 | 270 |
40 | 0,1 | 30 |
Okres połowicznego rozpadu i efektywność użytkowania
Okres połowicznego rozpadu 75Se wynosi 120 dni. Jest więc 1,6 razy dłuższy od 192Ir oraz 4 razy dłuższy niż 169Yb. Przynosi to wymierne korzyści ekonomiczne gdyż zmniejsza ilość koniecznych wymian źródeł promieniowania w ciągu roku zarówno w stosunku do 192Ir jak też, w znacznie silniejszym stopniu, w porównaniu z 169Yb. Poza tym, gdy porównać czasy ekspozycji dla źródeł 192Ir i 75Se, to tylko w początkowym okresie użytkowania czasy badania irydem są krótsze Dość szybko wolniejszy rozpad promieniotwórczy selenu daje mu przewagę nad irydem i po pewnym czasie selen staje się coraz bardziej efektywny.
Rys. 3. Czas ekspozycji w funkcji czasu użytkowania źródeł Se-75 i Ir-192. Badana grubość: 10mm Fe, błona: D7, FF=50cm, D=2,5 [2]
Wykrywalność
Ze względu na niższą energię promieniowani od 192Ir, wykrywalność nieciągłości w stalowych wyrobach uzyskiwana źródłem 75Se plasuje się między 169Yb, 170Tm oraz RX a 192Ir.
Krzywe teoretycznej wykrywalności nieciągłości w stali obliczone dla źródeł 192Ir, 75Se, 169Yb przedstawione są na poniżej. Obliczenia wykonano według wzoru Radwana [4]:
gdzie: S – wykrywalność; wyrażony procentowo stosunek wielkości nieciągłości do grubości badanego przedmiotu x – grubość badanego przedmiotu ΔD – najmniejsza różnica zaczernień wykrywana gołym okiem (przyjmuje się 0,02) γ – współczynnik kontrastowości błony, przyjęto γ = 4,0 dla D7 i D=2,0 μz – zastępczy liniowy współczynnik osłabienia promieniowania
Zastępczy liniowy współczynnik osłabienia promieniowania, określono z następującej zależności:
gdzie k=I0/I dla różnych grubości absorbent wyznaczono z krzywych osłabienia promieniowania. Po podstawieniu i uproszczeniu:
Rys. 4. Teoretyczne krzywe wykrywalności nieciągłości w stali dla źródeł 75Se, 169Yb, 170Tm oraz błony AGFA Geavert D7, D=2
Rys. 5. Krzywe doświadczalne wykrywalności pręcikowej dla stali i źródeł 75Se, 169Yb, 192Ir i RX-200 kV; błona D7 bez okładek lub z okładkami Pb 0,02mm (dla 192Ir i RX), linią zębatą oznaczono wymagania jakościowe obrazu dla klasy B
Rys. 6. Porównanie jakości radiogramów irydowych i selenowych dla różnych grubości I średnic rurociągów stalowych
Izotop | 169Yb | 75Se | 192Ir |
---|---|---|---|
Zakres energii [keV] | 63 – 308 | 96 – 401 | 206 – 612 |
Średnia energia [keV] | 145 | 217 | 353 |
Typowa grubość stali [mm] | 2 – 10 | 4 – 30 | 10 – 60 |
Okres połowicznego rozpadu [dni] | 32 | 120 | 74 |
Stała jonizacyjna [R∙m2/Ci∙godz] | 0,125 | 0,203 | 0,48 |
[1] A. Jędrzejewski, M. Dobrowolski, M. Kazubek – Możliwości stosowania w radiografii przmysłowej niskoenergetycznych źródeł promieniowania gamma, Raport IBJ, Świerk, INR/1669AX/R/B, 1976
[2] S. W. Rumiancew – Defektoskopia radiologiczna, WNT, 1972
[3] R. Grimm, T. Kaftal – Selen-75 – wyniki radiografii terenowej, Isotopen Technik – Dr Sauerwein GmbH
[4] M. Dobrowolski, A. Jędrzejewski – Radiographic testing of welds on small diameter piping using Yb-169, British Journal of NDT, Jan. 1975
[5] IAEA Basics Safety Standards, Wiedeń 1996
[6] U. Ewert, J. Stade – Comparative Analysis of Image Quality from X-Ray Radiography and Gamma Radiography Using Selenium 75 and Mdium 192, Materials Evaluation, Febr. 1999
[7] K. Besztak, G. Jezierski - Doświadczenia ze stosowania źródła Se-75 do badań radiograficznych w elektrowni, Elektrownia Opole S.A., Brzezie 1996
[8] R. Grimm, T. Kaftal – Gamma radiography utilising selenium-74, Jusight, Sept. 1996